[SAE-2015] Employing Real Automotive Driving Data for Electrochemical Impedance Spectroscopy on Lithium-Ion Cells

논문 전문 : https://www.sae.org/publications/technical-papers/content/2015-01-1187/

[출처] Lohmann, N., Haussmann, P., Wesskamp, P., Melbert, J. et al., "Employing Real Automotive Driving Data for Electrochemical Impedance Spectroscopy on Lithium-Ion Cells," SAE Int. J. Alt. Power. 4(2):308-317, 2015, https://doi.org/10.4271/2015-01-1187.

 

 

※ The picture and content of this article are from the original paper.

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[논문요약]
Employing Real Automotive Driving Data for Electrochemical Impedance Spectroscopy on Lithium-Ion Cells

 

배터리의 EIS는 Lab scale에서나 가능하며 실용성이 아주 떨어진다는 편견?(진실 같지만..)을 가지고 있습니다.

이런 편견에 대응하고자 Oscillator없이 실제 차량의 Noise Frequency를 활용하여 EIS Impedance를 구하고자 하는 논문입니다.

 

※EIS에 대해 간략하게 정리한 글을 참조하시면 좋습니다.

https://limitsinx.tistory.com/9

EIS(임피던스 분광법)/와버그 임피던스(warburg impedance)에 대한 간단한 이해

Purpose

Electric Vehicle기준, BSA(Battery System Assembly)주변에 존재하는 전장품들, 컨버터/인버터 Noise들이 섞인채로 Current(혹은 Voltage)가 인가되는데, 이 때 Noise들의 Frequency를 활용하여 EIS Nyquist Plot을 그려보고자 하는 논문입니다.

 

Contents

EIS 측정은 크게 두가지 방법이 있습니다.

Galvanostatic, potentiostatic

즉, Input을 전류로 보고 output을 전압으로봐서 Impedance를 구하느냐는 Galvanostatic method이고

Input을 AC voltage로 보고 output을 변동하는 전류로봐서 Impedance를 구하느냐는 potentiostatic입니다.

(엄밀하게는 아니지만, 러프하게 이렇게 이해해주시면 됩니다.)

해당 논문에서 차량 Noise로 찾은 EIS가 정확한지 아닌지의 판가름을 하기위한 Reference Method로는 두 방식의 장점만을 합친 pseudo-potentiostatic 방법으로 측정됩니다.

 

제가 한번 그려봤는데요! 전체적인 그림은 위와 같이 동작합니다.

실제 차량의 BSA에서 전류가 인가될때 여러 전장품들의 Noise를 해당 논문에서는 White Noise로 두고 시뮬레이션 했습니다.

전류에 White Noise의 fluctuation이 섞였으니 output으로 측정될 전압도 frequency성분을 가진 값이 나올것입니다.

이것을 모두다 DFT(Discrete Fourier Transform)해서 주파수 도메인으로 옮긴다음, 옴의법칙을 활용하여 임피던스(Z)값을 구해줍니다.

즉, 기존 EIS에서 Frequency를 "측정"해서 하던게 아니라 "Fourier Tranasform"을 통한 연산기반으로 얻어내는것이 차이점인데요, 해당논문에서 아주 크리티컬한 한계점에 대해 서술합니다.

 

1. SOC별로 임피던스가 흔들린다.

EIS Nyquist Plot이 그려진것을 보면 모든 조건이 동일하고 SOC만 차이가 날뿐인데, 다르게 그려집니다.

→ 필자는 SOC 55% 정도를 가장 Nyquist Plot이 깔끔하게 나오는 구간이라는것을 실험적으로 발견하여 측정가능 SOC를 제한하여 결과를 도출합니다. 이것은 큰 제약조건입니다.

 

 2. 온도에 따라 임피던스가 아주많이 흔들린다.

출처 : https://www.researchgate.net/figure/Nyquist-plot-of-EIS-measurements-on-the-full-cell-at-approx-50-SOC-and-different_fig1_329549106

다른 모든 조건을 동일하게 주어도 온도에따라 이렇게 형체가 완전히 일그러질정도로 Nyquist Plot이 이상해집니다.

그래서 해당 논문은 또다른 제한을 둡니다.

→ 650초간의 부하프로파일로 Nyquist Plot을 진행할껀데 650초간 △Temperature<2'C가 되어야하며, 25~27'C 부근이 가장 잘나온다. 또한, 프로파일 직전 약 4시간의 Rest를 통해 셀이 열적 steady state상태가 되도록 유지해야한다.

이게 아주 심각한 제한 조건입니다.

실제차에서 이렇게 동작할수가있을까요? 정확하게 SOC 55%부근에서 차의 시동을 끄고 4시간 이상의 방치가 되도록 하며, 다시 시동을 걸었을때의 온도는 25~27'C정도로 이후 650초간 주행시 온도변화량은 2'C를 벗어나면 안된다?

말이 안되는 조건입니다.

 

3. 전류 인가시 EIS가 흔들린다.

기존의 측정 EIS는 무부하 상태에서 아주 작은 Micro-current를 흘려주며 측정합니다.

하지만, 실제 차량에서는 300A이상 인가되는 경우도 허다하기에 셀 내부 전기화학적 메커니즘이 아주 급박하게 동작하기 때문에 정상적인 Nyquist Plot의 측정이 힘듭니다.

Noise를 통한 추정이니 SNR(Signal to Noise Ratio)문제도 피해갈 수 없겠죠

해당 논문은 이렇게 해결하고자 합니다.

→ 특정 주파수에 대해 한번의 Impedance를 구하는것을 바로 쓰는게 아니라, 여러 사이클(논문 제시 약 6 Cycles)에서 동일 주파수의 임피던스가 여러번 찍히도록 하여 이들의 Average값을 사용함으로써 여러전류대역이 인가되는 경우에서도 Average값을 쓰자고하는데요. 

이건 큰 문제입니다. 해당 논문에서 필자는 Noise를 White Noise라고 가정하여 시뮬레이션을 했는데, White Noise는 Mean값이 0이라는 전제가 있습니다.(AWGN) 

하지만, 실제 차량에서의 Noise들의 평균값이 0일까요? 

→ SNR은 고전류 인가시에 Weighting을 강하게 주어, SNR을 높이고자합니다. SNR은 높을수록 Noise의 비율이 작은것인데 낮은 전류에서는 상대적으로 노이즈의 영향성이 강하다고 판단한것 같습니다.

Amplitude가 작으니 동일한 Amplitude의 Noise가 들어와도 영향성이 더 큰건 당연하겠죠

(즉, 무선통신분야에서 Modulation의 시작전 가장 원시적인것은 Amplitude를 크게보내는것입니다. 이 원리와 동일한 개념입니다.) 

 

4. SOH에 따라 Nyquist Plot이 다르게 나온다.

출처 : https://www.researchgate.net/figure/Electrochemical-impedance-spectroscopy-EIS-curves-of-C-LiFePO4-battery-at-1C-rate-under_fig2_329628814 

배터리의 열화정도에 따라 당연히, 전해질의 분해 리튬이온의 중성화, 플레이팅 같은 전기화학적 변화가 생겼기에 EIS Impedance도 다르게 나올것입니다.

SOH 열화도가 심할수록 초기대비 Nyquist Plot이 왼쪽으로 이동한다는것을 확인했다고 본 논문에서는 말합니다.

이 SOH는 어떻게 제어해야 깔끔한 Nyquist  Plot을 얻을 수 있을까?에 대해 다른 3가지 문제점들과 달리 해결책을 말하지 못합니다.

열화는 워낙 많은 메커니즘들에 의해 발생하는 복합적인 아웃풋이기에 쉽지않았을 것으로 생각됩니다.

따라서 본 논문은 오히려 위의 3가지에 큰 제한을 두는 대신 깔끔한 Nyquist Plot을 그리고 얼마나 왼쪽으로 이동하는지를 보고 SOH가 얼마인지 유추를 하라고 역제안을 합니다.

 

Results

최종 결과물입니다.

Pseudo-potentiostatic 방식으로 정밀하게 측정된 Reference Nyquist Plot을 잘따라가는것을 확인할 수 있습니다.

하지만, 여러가지 큰 제약점들이 존재하기에 개인적으로는 다소 아쉽다고 생각합니다.

양산되는 전기차에 적용되기에는 아주 무리가 있어보이지만, 이런식으로 간접적인 Frequency들을 활용해서 Nyquist Plot을 어느정도 따라가게 그릴 수있다라는것을 확인할 수 있는 좋은 기회였습니다.

 

물론, 양산차는 테슬라 기준 20병렬 이상 대부분의 파우치셀을 사용하는 전기차들은 2병렬~4병렬을 사용하는데요

1병렬 단일 셀 기준, 엄청나게 타이트한 제약조건을 두고도 이정도 따라가는 정도로 그리는정도이면

실제 배터리 시스템에는 적용이 힘들것이라는 개인적인 의견입니다.

 

참조

1. Lohmann, N., Haussmann, P., Wesskamp, P., Melbert, J. et al., "Employing Real Automotive Driving Data for Electrochemical Impedance Spectroscopy on Lithium-Ion Cells," SAE Int. J. Alt. Power. 4(2):308-317,